Julian Fricke (2014)

Sorption von Europium an Quarz - Batchversuche und geochemische Modellierung

Für die Endlagerung von radioaktiven Abfällen werden Langzeitsicherheitsanalysen durchgeführt. Von besonderem Interesse ist der Transport von Radionukliden durch die Grundwasserleiter im Deckgebirge eines Endlagers unter zeitlich und räumlich verschiedenen geochemischen Bedingungen. Der Transport wird dabei wesentlich durch die Sorption der Radionuklide an Mineraloberflächen beeinflusst. Zur Modellierung der Sorption unter variierenden geochemischen Bedingungen wurde im vorangehenden Forschungsprojekt ESTRAL (Noseck et al., 2012) das Smart-Kd-Konzept eingeführt. In dieser Masterarbeit werden im Rahmen des Nachfolgeprojekts WEIMAR u.a. Datenlücken für die Sorption von dreiwertigem Europium an Quarz gefüllt. Dabei fungiert Eu3+ als ein Homolog für dreiwertige Actinide, wie z.B. Am3+ und Cm3+.

Für die durchgeführten Experimente wurden die zwei Quarzsande G20 EAS extra und G20 EA der Schlingmeier Quarzsand GmbH und CO. KG verwendet. Die vom Lieferanten angegebene Reinheit der beiden Quarzsande kann bestätigt werden. Jedoch weist der Quarzsand G20 EA auf den Oberflächen höhere Al und Fe Gehalte gegenüber Quarzsand G20 EAS extra auf.

In Batchversuchen mit Europium und Quarz werden erwartete Sorptionseigenschaften beobachtet. Es wurde allerdings Sorption an den verwendeten LDPE- und PFA-Gefäßen festgestellt und weiterführend diskutiert. Durch Kopplung der Programme PHREEQC (Version 3.1.2-8538) und UCODE_2005 (Version 1.031) kann die Komplexbildungskonstante log K = -0.15 für den monodentaten Oberflächenkomplex von Eu3+ an Quarz invers modelliert werden. Die verwendete Mineraloberfläche SSA von Quarz wurde experimentell bestimmt. Die Protolysekonstanten log KS1, log KS2 und die Dichte der Sorptionsplätze SSD wurden aus Sverjensky und Sahai (1996) entnommen. Die Anwendung des finalen Datensatzes der Oberflächenkomplexparameter ermöglicht eine sehr gute Simulation von vergleichbaren Literaturdatensätzen zur Sorption von dreiwertigen Lanthaniden und Actiniden an Quarz. Letztlich können die ermittelten Oberflächenkomplexparameter als Basis für weitere Optimierungen der Modellierung zur Sorption von Eu3+ an Quarz genutzt werden.


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